Com estreia aos 8 anos em Chocolate com Pimenta (2003), foi dois anos depois, em Alma Gêmea (2005), que Caroline Smith ganhou notoriedade. Na trama, Carol interpretava Ritinha, uma criança que era escondida pela própria mãe, Katia, interpretada por Rita Guedes e que se envergonhava do fato de ser mãe solo e não receber nenhum apoio do pai.
Logo após o sucesso de Alma Gêmea, a pequena Carol foi escalada para atuar em O Profeta (2006), ao lado de Dalton Vigh, onde interpretou Analu, filha do vilão do Clóvis, no entanto ao fim da novela, Carol, decidiu abadonar as telinhas.
Em entrevista ao Jornal Extra em 2013, Sandra Lewin, mãe de Caroline, relevou que na época filha ainda era procurada para retornar ao holofotes mas que este não era um desejo de Carol.
Com o reprise da novela Alma Gêmea, fãs questioram como estaria a pequena Ritinha, nos dias atuais.
Carol, seguiu os passos do pai, e se formou em Engenharia Química pela PUC do Rio de Janeiro.
Aos 29 anos, Caroline, leva uma vida discreta e reservada, longe do mundo da fama. Prova disso é que o perfil dela no Instagram é privado e conta com pouco menos de 2 mil seguidores.
